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必赢娱乐下载卵白质农药团队剖析分解生物学中要害酶的定向退化机理

文章来路:卵白质农药研讨组      著作人:李广悦   点击数: 次      公布日期:2018-08-24

克日,必赢娱乐下载卵白质农药研讨团队与德国马普煤炭所的Manfred.T.Reetz传授、加州大学洛杉矶分校的Ken.Houk传授以及荷兰格罗宁根大学的Marco W. Fraaije传授等团队协作,应用定向退化的办法初次乐成反转了一种耐热的拜耳-维立格(Baeyer-Villiger)单加氧酶TmCHMO对链式酮底物的地区选择性,完成了反式Baeyer-Villiger产品的分解,并经过分子动力学和量子力学的盘算机模仿盘算乐成剖析了其地区选择性反转的机制。相干研讨效果发布在国际着名期刊《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society, JACS)杂志上。

据悉,Baeyer-Villiger单加氧酶普遍存在于生物体中,次要到场生物体内里间代谢产品的分解与降解进程,如生物体内的甾体激素的降解进程以及一些生物农药和自然产品的分解进程都需求该酶的到场。经过改革生物体代谢途径中的要害酶来进步生物农药和自然产品的产量是现在分解生物学研讨中的一个要害战略。由于Baeyer-Villiger单加氧酶普遍到场生物农药和自然产品的分解进程,对其停止定向退化取得性子优化的渐变体惹起了酶学研讨者的普遍存眷。

现在,在Baeyer-Villiger单加氧酶的研讨当中有一个要害题目依然没有处理:无法无效控制Baeyer-Villiger单加氧酶对链式酮底物的地区选择性,不克不及天生反式的产品,这严峻限定了该酶在分解生物学中的使用。以上述题目为动身点,卵白质农药团队与马普煤炭所的Manfred.T.Reetz传授、加州大学洛杉矶分校的Ken.Houk传授以合格罗宁根大学的Marco W. Fraaije传授等团队协作,应用多轮联合饱和渐变(ISM)联合高通量挑选的办法,乐成反转了耐热Baeyer-Villiger单加氧酶TmCHMO对三个链式酮底物的地区选择性。随后经过分子动力学和量子力学的盘算办法,剖析了渐变酶克制传统的电荷效应,完成地区选择性反转的内涵机理。

该效果为Baeyer-Villiger单加氧酶的进一步改良和应用指明白偏向,推进了该酶在分解生物农药研讨中的使用,具有紧张的实际意义和使用代价。李广悦研讨员为论文的第一著作人,必赢娱乐下载为本论文的第一单元,本论文取得了中国农业迷信院科技创新工程青年英才项目标赞助。

全文链接:http://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.8b04742